Badanie procesu sekwencyjnej absorpcji dwufotonowej w zakresie promieniowania rentgenowskiego

Abstract

Zjawiska nieliniowego oddziaływania promieniowania z materią są dobrze opisane w zakresie optycznym widma promieniowania elektromagnetycznego i znalazły swoje zastosowanie w wielu technikach badawczych. Rozwój laserów na swobodnych elektronach, emitujących wiązki o wysokiej gęstości fotonów o energiach w zakresie promieniowania rentgenowskiego umożliwił obserwację zjawisk nieliniowych. Szczególnie absorpcja dwufotonowa na rdzeniowych powłokach atomowych, ze względu na specjalne, kwadrupolowe reguły wyboru dla przejść elektronowych, stanowi bardzo interesujące zjawisko i może pozwolić na obserwację wzbronionych w zakresie liniowym przejść atomowych prowadzących do niezbadanych wcześniej stanów elektronowych materii. Nieliniowe zjawisko absorpcji dwufotonowej może przebiegać w dwóch wariantach – jednoczesnym oraz sekwencyjnym, przy czym badania wskazują, że dominującym jest wariant sekwencyjny. Proces sekwencyjny zachodzi poprzez wirtualny stan pośredni o bardzo krótkim czasie życia (<fs). Innym procesem, mediowanym przez ten stan wirtualny, w liniowym zakresie oddziaływań, jest rozpraszanie nieelastyczne przy energiach poniżej progu jonizacji, które można zaobserwować przy wykorzystaniu źródeł synchrotronowych. Z tego względu można traktować zjawisko jednofotonowe jako pierwszy krok w sekwencyjnej absorpcji dwufotonowej. Badając wzajemne relacje przekrojów czynnych dla obu zjawisk możliwe jest określenie przekroju czynnego procesu absorpcji dwufotonowej na podstawie danych dla oddziaływania jednofotonowego. Celem pracy jest poznanie mechanizmów prowadzących do procesu absorpcji dwufotonowej w zakresie promieniowania rentgenowskiego oraz poznanie zależności pomiędzy rozpraszaniem jednofotonowym i absorpcją dwufotonową. W tym celu zrealizowano eksperymenty zarówno z wykorzystaniem źródeł synchrotronowych do badania rozpraszania jednofotonowego, jak również wykorzystano lasery rentgenowskie na swobodnych elektronach w badaniu procesu absorpcji dwufotonowej. Wartości przekrojów czynnych dla procesu rozpraszanie nieelastycznego poniżej progu jonizacji zostały wyznaczone za pomocą wysokorozdzielczej spektroskopii emisyjnej. Widma zostały zebrane dla energii wiązki w zakresie od 150 eV do ok. 15 eV poniżej progu jonizacji powłoki. W przypadku powłoki K zbadano pierwiastki o liczbie atomowej pomiędzy 24 a 30, a w przypadku powłoki L w zakresie liczb atomowych od 72 do 78. Proces wyznaczenia wartości przekrojów czynnych oraz częściowe wyniki zostały opisane w K. Tyrała et al., Phys. Rev. A 99, 052509 (2019). Drugą część pracy stanowią eksperymenty z wykorzystaniem laserów rentgenowskich na swobodnych elektronach. W celu wyznaczenia wartości przekrojów czynnych również skorzystano z metod rentgenowskiej spektroskopii emisyjnej. Badania wykonano dla dwóch energii, w dwóch osobnych eksperymentach. Pierwszy z nich przeprowadzono blisko progu jonizacji powłoki K żelaza (Y. Kayser (K. Tyrała) et al., Nat. Commun. 10, 1 (2019)), natomiast drugi dla energii bliskiej połowie tej wartości, stanowiącej niskoenergetyczną granicę dla procesu absorpcji dwufotonowej. W ramach pierwszego eksperymentu zaobserwowano także nieliniowe zjawisko absorpcji nasyconej, przy energiach powyżej progu jonizacji. Analiza danych obejmowała także wprowadzenie modeli teoretycznych oraz obliczenia numeryczne z wykorzystaniem równań kinetycznych pozwalających na zależny od czasu opis stanów atomowych. Zastosowany model pozwolił na określenie wpływu czasowej struktury impulsu rentgenowskiego na wydajność procesów nieliniowych. Na podstawie wyników uzyskanych w ramach eksperymentów podjęto próbę wyznaczenia ogólnych zależności wartości przekrojów czynnych od energii oraz liczby atomowej pierwiastka. W tym celu porównano wyznaczone wartości z danymi dostępnymi w literaturze oraz zaproponowano odpowiednie modele teoretyczne, które pozwalają na obliczenie wartości przekroju czynnego dla dowolnego pierwiastka i energii wiązki.

The nonlinear photon-matter interactions are so far well described in the optical range of electromagnetic spectrum, and are used widely in the experimental techniques. The advent of the x-ray free electron lasers, that can produce the beams with extremely high photon densities makes possible to observe the nonlinear phenomena. Especially the two-photon absorption, thanks to the special, quadrupole selection rules for electronic transitions. This provide an unique opportunity to research, forbidden in the linear regime, electronic transitions and states of matter. The nonlinear, two-photon absorption phenomenon can be observed in two variants – simultaneous or sequential. However the recent research suggested that the sequential two-photon absorption is a dominant one. The sequential two-photon absorption is mediated by a virtual, intermediate state with very short lifetime (<fs). Another process, that is mediated by the same virtual state is nonelastic scattering below the absorption threshold, which might be observed by use of synchrotron radiation. That way, the one-photon interaction can be treated as a first step in sequential two-photon absorption process. By researching the corelation of cross-sections for one and two-photon processes it is possible to determine the cross-section values based on one-photon data. The aim of this thesis is to investigate the mechanisms that lead to the two-photon absorption process and the connections between the one- and two-photon processes. For this reason three experiments were conducted with use of both – synchrotron radiation and x-ray free electron lasers. The cross-sections values for nonelastic scattering below the ionization threshold were determine by means of high energy resolution emission spectroscopy. Fluorescent spectra were obtained for beam energies in range from 150eV to 15 eV below the ionization threshold of given element. In case of measures around the K-shell, the elements of atomic numbers between 24 and 30 were used and in case of L-shell measurement between 72 and 78. The description of the experiment and partial results were published in K. Tyrała et al., Phys. Rev. A 99, 052509 (2019). Second part of this thesis is based on two experiment with use of x-ray free electron lasers. To determine the two-photon absorption cross-section values the x-ray emission spectroscopy was used. The research was conducted for two energy ranges in two different experiments - close to the iron absorption edge (described in Y. Kayser et al., Nat. Commun. 10, 1 (2019)) and close to the low-energy limit for two-photon absorption process, which is half of the electron binding energy. During the first experiment, another nonlinear phenomenon was observed – the saturable absorption for above-threshold photon energies. As a part of the data analysis a series of numeric calculations were conducted for two and three level models by use of rate equation approach. The calculations based on the proposed model provide an information of the impact of the spike-like time structure od x-ray pulses on the nonlinear phenomena yields. Based on the results of the experiment the an attempt was made to describe the general dependence of the cross-sections on the both energy and atomic number. For this purpose the results were compared with the literature data. A simple models were proposed that allows for estimation of cross-section values for any element at any photons energies.