Spektrometria jądrowa i spektrometria mas w badaniach skażeń promieniotwórczych próbek biologicznych wybranych rejonów Arktyki Zachodniej

Abstract

Dysertacja dotyczy oceny stanu radioaktywnej kontaminacji w tundrze strefy przybrzeżnej południowo-zachodniej Grenlandii, Arktyki Kanadyjskiej i Alaski. Materiał badawczy stanowiło 109 próbek różnych gatunków porostów i mchów pobranych z 14 stanowisk w trakcie dwóch ekspedycji naukowych w 2012 i 2013 r. Zastosowanie radiochemicznych procedur wraz z metodami spektrometrii jądrowej pozwoliło na obliczenie stężenia aktywności następujących sztucznych i naturalnych radionuklidów: 90Sr, 134, 137Cs, 230, 232Th, 234, 238U, 238, 239+240Pu i 241Am. Niemniej ważnym etapem było ustalenie typowych stosunków izotopowych, takich jak: 134Cs/137Cs, 137Cs/90Sr, 238Pu/239+240Pu, 241Am/239+240Pu, 239+240Pu/137Cs, 239+240Pu/90Sr, 230Th/232Th, 234U/238U oraz 232Th/238U. Dodatkowo dla 60 próbek wykonano pomiary za pomocą spektrometru mas, ICP MS, w celu wyznaczenia stosunku mas 240Pu/239Pu. Uzyskane szerokie spektrum danych umożliwiło zrealizowanie celów rozprawy doktorskiej. Stwierdzono, że zanieczyszczenie materiału badawczego spowodowane przez radionuklidy antropogeniczne było stosunkowo niskie, przy czym maksymalne wartości stężenia aktywności były następujące: 78,7 ± 4,0 Bq/kg dla 90Sr, 25,3 ± 5,4 Bq/kg dla 134Cs, 293 ± 27 Bq/kg w przypadku 137Cs, 7,46 ± 0,33 Bq /kg dla 239+240Pu, 0,268 ± 0,019 Bq/kg dla 238Pu i 2,95 ± 0,19 Bq/kg 241Am. Zaobserwowano także występowanie naturalnych izotopów toru i uranu w całym badanym obszarze, a najwyższe wartości stężenia aktywności wyniosły: 15,33 ± 0,53 Bq/kg dla 230Th, 25,1 ± 1,2 Bq/kg dla 232Th, 22,5 ± 3,3 Bq/kg dla 234U i 21,5 ± 2,1 Bq/kg dla 238U. Analiza stosunków izotopowych wykazała dominujący wpływ globalnego opadu promieniotwórczego (traktowanego łącznie z tzw. katastrofą SNAP 9A) na obecność izotopów plutonu i 241Am w tundrze zachodniej Arktyki. Ponieważ w materiale badawczym z Alaski zaobserwowano ślady 134Cs i jednocześnie otrzymano sygnaturę izotopową typową dla opadu z Fukushimy, stwierdzono, że kontaminacja radiocezem na Alasce jest przede wszystkim efektem awarii tej elektrowni jądrowej. Wyniki analiz uzyskanych w kanadyjskiej części Arktyki pokazały, że testy broni jądrowej były głównymi źródłami 137Cs i 90Sr w północno-zachodniej części regionu, lecz w części północno-wschodniej najprawdopodobniej zamanifestował się wpływ skażeń uwolnionych w wyniku spłonięcia satelity Kosmos-954. Na Grenlandii pochodzenie 137Cs było ewidentnie związane z koegzystencją opadu globalnego i czarnobylskiego, podczas gdy występowanie 90Sr związane było tylko z tym pierwszym. Ponadto zaobserwowano kilka przypadków świadczących o wymywaniu strontu i cezu z porostów i mchów. Analiza radioaktywności naturalnej pozwoliła stwierdzić wyższą zawartość uranu względem toru w Arktyce Kanadyjskiej niż na Grenlandii. Co więcej, sucha depozycja zdaje się być dominującym źródłem uranu w kanadyjskiej Arktyce, podczas gdy w tundrze grenlandzkiej uchwycono marygeniczną sygnaturę tych izotopów. Generalnie nie wykryto TENORMu w materiale badawczym. Na podstawie analizy właściwościami radiokumulacyjnych zaobserowano wyższą zawartość każdego badanego typu nuklidu w mchach niż w porostach. Możliwym było uszeregowanie uzyskanych dysproporcji zawartości izotopów między porostami i mchami w następującej kolejności: 90Sr << 137Cs, 230, 232Th, 241Am < 234, 238U, 239+240Pu, przy czym różnice te okazały się być istotne i silnie istotne statystycznie.

The disertation concerned state of radioactive characteristics of lichens and mosses coming from coastal zones of Southwestern Greenland, Canadian Arctic and Alaska. Over 100 samples were collected from 14 positions during two scientific expedition in 2012 and 2013. There were examined 13 species of lichens and 8 species of mosses. Application of radiochemical procedures as well as nuclear spectrometry methods allowed to calculate activity concentration of following artificial and natural radionuclides: 90Sr, 134, 137Cs, 230, 232Th, 234, 238U, 238, 239+240Pu and 241Am. However, important step was also to establish typical isotopic ratios such as: 134Cs/137Cs, 137Cs/90Sr, 238Pu/239+240Pu, 241Am/239+240Pu, 239+240Pu/137Cs, 239+240Pu/90Sr, 230Th/232Th, 234U/238U and 232Th/238U. Additionally, for 60 samples there were made measurements on mass spectrometer, ICP MS, in order to determine of 240Pu/239Pu atomic ratios. Therefore, a relatively large data set was obtained, which was then used to make a radiological assessment of the studied area. Firstly, it was stated the contamination of research material caused by anthropogenic radionuclides was relatively low, reaching the maximum values at: 78.7 ± 4.0 Bq/kg for 90Sr, 25.3 ± 5.4 Bq/kg for 134Cs, 293 ± 27 Bq/kg in case of 137Cs, 7.46 ± 0.33 Bq/kg for 239+240Pu, 0.268 ± 0.019 Bq/kg for 238Pu and 2.95 ± 0.19 Bq/kg of 241Am. The natural radioisotopes of thorium and uranium were found in whole examined region and the highest values of activity concentration were as follows: 15.33 ± 0.53 Bq/kg for 230Th, 25.1 ± 1.2 Bq/kg in case of 232Th, 22.5 ± 3.3 Bq/kg for 234U and 21.5 ± 2.1 Bq/kg for 238U. The analysis of isotopic ratios revealed dominant contribution of global fallout (including SNAP 9A satellite re-entry fallout) on the presence of plutonium isotopes and 241Am in Western Arctic tundra. Because the traces of 134Cs were observed and the Fukushima fallout signature was found in research material from Alaska, this releases of radioactivity seemed to be the major sources of radiocesium there. Results obtained from Canadian Arctic showed the nuclear weapon tests was the main sources of 137Cs and 90Sr in northwestern part of the region, but additional source was manifested in northeastern part (the most likely is the Kosmos-954 re-entry fallout). In Greenland, the origin of 137Cs was evidently related to the coexistence of global and Chernobyl fallout, while the occurrence of 90Sr was caused only by the first one. Besides, there were noticed several cases of leaching of strontium and cesium. The natural radioactivity results analysis allowed to observe the uranium/thorium content was higher in Canadian Arctic than in Greenland. Moreover, dry deposition seemed to be the dominant sources of uranium in Canadian Arctic, whereas it was appeared marigenous origin of these isotopes in Greenland. Generally, the TENORM existence was not detected in research material. The main conclusion of the radioaccumulation properties studies was the mosses have comprised larger reservoir (compared to lichens) of each examined type of nuclide. It was possible to classification obtained isotope content disproportions beetwen lichens and mosses in following order: 90Sr << 137Cs, 230, 232Th, 241Am < 234, 238U, 239+240Pu. The differences were found to be statistically significant and extremely significant.